一、 引言：傳統(tǒng)理論的突破者——激子倍增
 

光伏技術(shù)作為可再生能源的核心方向，其能量轉(zhuǎn)換效率始終是研究重點。在早期科學家的認知中，一個光子通常只能激發(fā)單個電子-空穴對（激子），對應單結(jié)硅基太陽電池的理論效率上限為33%[1]。然而，激子倍增（multiple exciton generation，MEG）現(xiàn)象[2,3]的發(fā)現(xiàn)打破了這一瓶頸——特定無機物量子點（如硫化鉛）或有機半導體材料（如并五苯）中，單個高能光子可產(chǎn)生多個激子，實現(xiàn)載流子倍增效應，理論上可將光伏效率提升至44%以上[4]。下面將介紹載流子倍增技術(shù)的核心原理——激子分裂。
 

二、激子倍增技術(shù)的核心——激子分裂

圖1 無機量子點(a)和有機物(b)的激子倍增原理
 

激子倍增是指單個高能光子激發(fā)MEG材料時產(chǎn)生一個高能激子，然后分裂成多個激子的過程。當高能光子（能量大于半導體材料帶隙的2倍）入射時，普通半導體材料將超過帶隙的多余能量轉(zhuǎn)化成熱量損失，而MEG材料可將多余能量轉(zhuǎn)化為額外的激子。產(chǎn)生激子倍增的前提條件如下：1.入射高能光子能量大于2倍的半導體材料帶隙；2.高能光子可以產(chǎn)生額外激子，并將激子分離、提取、收集。理解激子倍增的關(guān)鍵在于理解材料內(nèi)部的相互作用。
 

以無機量子點為例（圖1a）。高能光子光照無機量子點后產(chǎn)生一個高能電子和一個空穴（過程Ⅰ），由于量子點內(nèi)俄歇復合的抑制和庫侖相互作用的增強，高能電子不再以輻射聲子的形式冷卻，而是在激發(fā)第二個電子（產(chǎn)生第二個空穴）后弛豫到導帶底（過程Ⅱ），實現(xiàn)從一個激子到兩個激子的倍增[5]。關(guān)于量子點激子倍增的機理，迄今為止有3種理論：1.高能激子處于單激子態(tài)與多激子態(tài)形成的相干疊加態(tài)[6]。目前，并沒有證實該理論的實驗報道。2. 價帶電子間的庫侖相互作用可以產(chǎn)生一個虛擬的雙激子態(tài)，吸收一個光子可促使虛擬雙激子態(tài)向真實雙激子態(tài)過渡，從而產(chǎn)生了多重激子效應[7]。該理論的計算結(jié)果與部分實驗結(jié)果一致。3.高能激子擁有額外的動能，可以通過碰撞，將這部分能量轉(zhuǎn)化為額外的激子。盡管科研人員傾向于多重激子效應是半導體中俄歇復合的逆過程而非碰撞電離導致，但第一性原理的計算結(jié)果表明碰撞電離理論可以解釋多重激子效應[8]。
 

以有機材料為例（圖1b）。光照將分子激發(fā)到第一單線態(tài)，該分子將能量分享給鄰近的基態(tài)分子，二者形成一個中間態(tài)（TT態(tài)）[9]。經(jīng)過一段時間后, 中間態(tài)激子失去相干性, 擴散形成兩個獨立的三線態(tài)激子(T1 態(tài))。理解從單線態(tài)轉(zhuǎn)換到中間態(tài)的過程是揭示有機材料激子倍增的關(guān)鍵，也是被廣泛爭論的問題。關(guān)于從單線態(tài)到TT態(tài)的轉(zhuǎn)換過程，目前主要有兩種理論：1.激子首先由單線態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)殡姾赊D(zhuǎn)移態(tài)，再由電荷轉(zhuǎn)移態(tài)生成TT態(tài)（圖1b）[10]。2.單線態(tài)與TT態(tài)存在量子相干疊加關(guān)系，光激發(fā)單線態(tài)激子后，會與附近激子直接轉(zhuǎn)換為TT態(tài)（圖1b省去電荷轉(zhuǎn)移態(tài)）[11]。目前對于單線態(tài)到中間態(tài)的具體轉(zhuǎn)換過程，學術(shù)界仍存在分歧。
 

愛旭研發(fā)中心的工作人員對激子倍增技術(shù)在太陽電池提效方面也做了深入的研究，下期將對激子倍增技術(shù)在光伏領(lǐng)域的應用進行介紹，敬請期待！
 

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